MEMSデバイスを用いた
微小な有機単結晶の熱伝導率の測定

有機分子の集合体である有機固体には,超伝導や電荷秩序など電子やフォノンの集団による興味深い相転移を示すものが多いので,熱物性研究の対象としても高い関心がもたれています. 当研究室では,このような有機固体中の低エネルギー素励起のダイナミクスをプローブするため,有機結晶の熱伝導率を測定する手法の開発を進めているので,現状を報告します.

Fig. 1 Fig. 1. (Click to enlarge.) Structure of the MEMS device to measure thermal conductivity.

Photo 1 Photo 1. (Click to enlarge.) Photograph of the MEMS device to measure thermal conductivity. (a) Close view of the MEMS device. (b) The MEMS device attached with the chromel wire for a reference.

Fig. 2 Fig. 2. (Click to enlarge.) Temperature rise at two posisions in the chromel wire with varying heater power.

無機強相関物質においては,これまでに,銅酸化物高温超伝導体の準粒子が極低温でも大きな電子相関を有することや,一次元スピン系がその量子揺らぎのために有効な熱媒体となることを明らかにするなど,熱伝導測定が物性研究に有用であることを示してきました. 熱流が担う輸送現象である熱伝導は,結晶構造を反映した方向性を有するので,純良な単結晶を測定試料として用いることが望ましいです. しかしながら,比較的容易に数mm級の純良単結晶が得られる上記の無機化合物とは異なり,大きな高品質有機単結晶を成長するのは一般により困難であるために,これまでの手法をそのまま有機結晶に用いることができない場合が多いという問題があります. 本研究の目的は,数百μm程度の小さな結晶でも熱伝導率を精密に測定する手法を開発することです.

数百μm程度の小さな結晶をマウントすることによって,簡便に熱伝導率を測定できるよう,MEMS (Micro Electro Mechanical Systems) 技術を用いてデバイスを試作しました.

直方体状試料の長辺方向に熱流を流し,定常的な温度勾配を形成した時,熱伝導率κ は,

Equation 1

によって定義されます. ここでQ は単位時間にある断面を通って流れる熱量,ΔT は高温側と低温側の温度計で測定した温度の差,L は温度測定点間の距離,S は試料の断面積です. 今回作製した熱伝導率測定用デバイスは,Si基板の中央部に試料を保持するためのSiO2/SiNメンブレン,その上にフォトリソグラフィによってパターンしたヒーターと温度計としてのZrN薄膜,及び電極としての金パターンを構成します. SiO2/SiNメンブレンの厚さを1 μm以下にすることによって,試料を保持する構造を通しての熱リークが最小限になることが期待できます. Fig. 1にデバイスの概略図を,Photo 1にデバイスの顕微鏡写真を示します.

作製したデバイスで実際に熱伝導率を測定できる事を確認するため,熱伝導率の値が分かっているクロメル (φ  76 μm) を参照試料として100 Kにおいて熱伝導率を測定しました. Fig. 2に熱量Q と温度差ΔT  ( = T1T2 ) との関係を示します. Fig. 2からQ とΔT とが比例しており,式 (1) が成り立っていることが確認できました. また,Fig. 2の勾配からκ を求めた所,12 W m−1 K−1という値が得られ,文献値と有効数字2桁で一致しました. これらの事から今回作製したデバイスによって実際に熱伝導率が測定可能であることが分かりました. また,メンブレン単独の熱伝導への寄与は0.1 W m−1 K−1程度であるため,メンブレンの熱伝導を差し引くことにより,典型的な熱伝導率が約1 W m−1 K−1程度である有機結晶の熱伝導率が十分測定可能であることもわかりました.

(岡田悠悟,竹谷純一)

発 表

宇野真由美,岡田悠悟,竹谷純一,電気学会全国大会(富山),3-151 (2007).
岡田悠悟,宇野真由美,竹谷純一,中澤康浩,第43回熱測定討論会(札幌),2A1410 (2007).
宇野真由美,岡田悠悟,竹谷純一,センサーシンポジウム(東京),B2-3 (2007).

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